Maysles foi um dos maiores expoentes do "cinema verdade" no gênero de documentários. Em seu trabalho, não entrevistava as pessoas que eram objeto de filmagem e não seguia um roteiro, ou narração.
Entre seus marcos, está a viagem feita à então União Soviética, em 1955, para capturar a vida nos hospitais psiquiátricos. O resultado dessa aventura, "Psychiatry in Russia", foi o início de uma carreira, na qual brilhou junto com seu irmão, David, falecido em 1987.
Em 1970, Albert conquistou fama mundial, com o documentário "Gimme Shelter", sobre a banda britânica The Rolling Stones. O filme registra o trágico desfecho do show de Altamont (EUA), com quatro espectadores mortos em meio à caótica organização do evento.
Em uma entrevista em 2007, Albert disse que era "uma pena" que os diretores não estivessem filmando documentários com a ambição de "dizer a verdade" e baseados "em mais observação no lugar de controlar as coisas".