Nascido em Ribeirão Preto, Paulo Goulart começou a carreira no rádio, quando seu pai fundou uma emissora na cidade de Olímpia, no interior de São Paulo. Lá ele trabalhou como DJ, operador de som e locutor. Estudou química, pois queria ter um "ofício" - rádio, afinal, "ainda que fosse uma enorme coqueluche, não era considerada uma profissão". Foi o rádio, no entanto, que lhe abriu as portas para o trabalho como ator. Nos anos 50, ao se mudar para São Paulo, fez um teste para ser locutor da Rádio Tupi. Não passou, mas acabou sendo contratado por Oduvaldo Vianna como radioator, iniciando a carreira artística.
Toda a carreira de Goulart, desde o início, na TV Tupi, foi marcada pela atuação na televisão. Mas ele também se dedicou igualmente ao teatro, participando de montagens históricas, como a encenação, em 1956, no Rio, de Vestido de Noiva, de Nelson Rodrigues, onde contracenaria com Nicette Bruno, sua futura mulher. No cinema, foi dirigido por nomes como Nelson Pereira dos Santos (Rio Zona Norte) e Guel Arraes (Auto da Compadecida).